由于鈉資源分布廣泛，鈉鹽成本低，鈉離子電池有望在未來用于大規模儲能。近年來，中國科學院化學研究所分子納米結構與納米技術重點實驗室的研究人員對尋找能夠可逆嵌入鈉離子的陰極材料進行了系統的探索。在之前的研究中，開發了一系列具有零應變特性（J.Mater.Chem.a 2015，34799）、高鈉含量（Nano Res.2015，81117）和高結晶質量（Energy Environ.Sci.2014，71643）的普魯士藍鈉離子電池正極材料。通過構建三維導電網絡結構，獲得了具有優異低溫性能（仍能在25℃下工作）的普魯士藍/碳納米管復合陰極材料（Adv.Mater.2016，287243）。近日，在國家自然科學基金、科技部和中國科學院的支持下，化學研究所分子納米結構與納米技術重點實驗室研究員郭玉國的研究人員在高性能層狀氧化物陰極材料的研究方面取得了新進展。通過材料動力學的理論計算并結合實驗，他們提出了突破單一金屬離子陰極的局限性，結合各種金屬離子的優點，獲得綜合財產優異的O3-NaFe0.45Co0.5Mg0.05O2陰極材料的想法（adv.Energy Mater.2017，DOI:10.1002/AENM.201700189）。為了進一步推動鈉離子電池的實用化進程，研究人員選擇了未來應用前景廣闊的鎳錳基二元正極材料進行系統研究。目前，根據鈉離子電池的含量和占用方式，這類正極材料主要分為兩種：P2型，其中鈉離子占據三棱柱位置，O3型，其中納離子占據八面體位置。當電池工作時，P2型Ni-Mn基層陰極材料將在高壓區發生不可逆的P2-O2相變，這將導致材料在電池循環過程中的結構坍塌，從而限制其進一步應用。為了解決這個問題，化學研究所的研究人員發現，通過摻雜非活性鎂，可以有效抑制P2-Na0.67Mn0.67Ni0.33O2正極材料的P2-O2相變。通過與中國科學院物理研究所的研究人員合作，發現摻鎂材料的充放電過程是單相反應過程，從而提高了P2型電極材料在充放電過程中的結構穩定性，并顯著提高其循環性能（Angew.Chem.int.ed.2016富鈉O3正極材料具有比容量高、制備方法簡單、原料價格低等一系列優點，可以滿足未來低成本鈉離子電池的需求，但這些材料在充放電過程中面臨著相變復雜、空氣穩定性差的問題（J.Mater.Chem.a 2016，41760）有鑒于此，研究團隊對具有高比容量的O3-Ni-Mn基二元正極材料進行了深入系統的研究。通過與中國科學院物理研究所和布魯克黑文國家實驗室的研究人員合作，結合原位X射線衍射、X射線吸收光譜和原子級球面像差電子顯微鏡，研究發現，Ti4+部分取代Mn4+可以有效抑制O3-NaNi0.5Mn0.5O2（>:3V）的正極高壓區（如圖1所示），同時提高了體鈉離子的擴散系數，極大地提高了材料在大電流密度下的長循環性能和倍率性能。相關研究成果發表在Adv.Mater上。（2017，doi:10.1002/adma.201700210）。為了解決O3層狀陰極材料在空氣中自發轉化為貧鈉相的空氣穩定性差的問題，研究人員提出了Cu/Ti共摻雜的結構優化策略（如圖2所示）。通過合理調節NaNi0.5Mn0.5O2材料的組成和結構，結合密度泛函理論計算模擬和材料結構電化學實驗，證明了通過Cu/Ti共摻雜技術獲得的O3型NaNi0.45Cu0.05Mn0.4Ti0.1O2正極材料可以成功抑制海綿狀突起……
鈉離子的新脫離和材料的氧化。它顯著提高了暴露在空氣中甚至浸泡在水中的材料的結構穩定性和容量保持能力，降低了材料的儲存成本，有力地促進了其實際應用，也為未來高性能鈉離子電池正極材料的設計和材料結構優化提供了科學指導（J.Am。化學。Soc.2017，1398440）。
圖1 O3型NaNi0.5Mn0.2Ti0.3O2正極材料的充電曲線和結構變化。
圖2由Cu/Ti共摻雜鈉離子電池調制的O3型NaNi0.45Cu0.05Mn0.4Ti0.1O2正極材料的結構和電化學財產由于鈉資源分布廣泛，鈉鹽成本低，預計未來將用于大規模儲能。近年來，中國科學院化學研究所分子納米結構與納米技術重點實驗室的研究人員對尋找能夠可逆嵌入鈉離子的陰極材料進行了系統的探索。在之前的研究中，開發了一系列具有零應變特性（J.Mater.Chem.a 2015，34799）、高鈉含量（Nano Res.2015，81117）和高結晶質量（Energy Environ.Sci.2014，71643）的普魯士藍鈉離子電池正極材料。通過構建三維導電網絡結構，獲得了具有優異低溫性能（仍能在25℃下工作）的普魯士藍/碳納米管復合陰極材料（Adv.Mater.2016，287243）。近日，在國家自然科學基金、科技部和中國科學院的支持下，化學研究所分子納米結構與納米技術重點實驗室研究員郭玉國的研究人員在高性能層狀氧化物陰極材料的研究方面取得了新進展。通過材料動力學的理論計算并結合實驗，他們提出了突破單一金屬離子陰極的局限性，結合各種金屬離子的優點，獲得綜合財產優異的O3-NaFe0.45Co0.5Mg0.05O2陰極材料的想法（adv.Energy Mater.2017，DOI:10.1002/AENM.201700189）。為了進一步推動鈉離子電池的實用化進程，研究人員選擇了未來應用前景廣闊的鎳錳基二元正極材料進行系統研究。目前，根據鈉離子電池的含量和占用方式，這類正極材料主要分為兩種：P2型，其中鈉離子占據三棱柱位置，O3型，其中納離子占據八面體位置。當電池工作時，P2型Ni-Mn基層陰極材料將在高壓區發生不可逆的P2-O2相變，這將導致材料在電池循環過程中的結構坍塌，從而限制其進一步應用。為了解決這個問題，化學研究所的研究人員發現，通過摻雜非活性鎂，可以有效抑制P2-Na0.67Mn0.67Ni0.33O2正極材料的P2-O2相變。通過與中國科學院物理研究所的研究人員合作，發現摻鎂材料的充放電過程是單相反應過程，從而提高了P2型電極材料在充放電過程中的結構穩定性，并顯著提高其循環性能（Angew.Chem.int.ed.2016富鈉O3正極材料具有比容量高、制備方法簡單、原料價格低等一系列優點，可以滿足未來低成本鈉離子電池的需求，但這些材料在充放電過程中面臨著相變復雜、空氣穩定性差的問題（J.Mater.Chem.a 2016，41760）有鑒于此，研究團隊對具有高比容量的O3-Ni-Mn基二元正極材料進行了深入系統的研究。通過與中國科學院物理研究所和布魯克黑文國家實驗室的研究人員合作，結合原位X射線衍射、X射線吸收光譜和原子級球面像差電子顯微鏡，研究發現，用Ti4+部分取代Mn4+可以有效抑制O3-NaNi0.5Mn0.5O2（>:3V）的正極端高壓區（如圖1所示），并且……
同時，提高了體鈉離子的擴散系數，極大地提高了材料在大電流密度下的長循環性能和倍率性能。相關研究成果發表在Adv.Mater上。（2017，doi:10.1002/adma.201700210）。為了解決O3層狀陰極材料在空氣中自發轉化為貧鈉相的空氣穩定性差的問題，研究人員提出了Cu/Ti共摻雜的結構優化策略（如圖2所示）。通過合理調整NaNi0.5Mn0.5O2材料的組成和結構，結合密度泛函理論計算模擬和材料結構電化學實驗，證明了通過Cu/Ti共摻雜技術獲得的O3型NaNi0.45Cu0.05Mn0.4Ti0.1O2正極材料能夠成功地抑制鈉離子的自發脫離和材料的氧化。它顯著提高了暴露在空氣中甚至浸泡在水中的材料的結構穩定性和容量保持能力，降低了材料的儲存成本，有力地促進了其實際應用，也為未來高性能鈉離子電池正極材料的設計和材料結構優化提供了科學指導（J.Am。化學。Soc.2017，1398440）。
圖1 O3型NaNi0.5Mn0.2Ti0.3O2正極材料的充電曲線和結構變化。
圖2 Cu/Ti共摻雜調制的O3型NaNi0.45Cu0.05Mn0.4Ti0.1O2陰極材料的結構和電化學財產
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